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Nein, das geht nicht! Die Musik App auf dem iPhone kann nur auf das zugreifen, was auf dem iPhone liegt, oder was Du in der Cloud an Musik verfügbar hast. Nicht auf das, was in deiner Musik-Mediathek auf dem Mac/ dem PC ist.
Auf dem NAS ist nur etwas auf das das Musik-Programm auf dem Mac/PC zugreifen kann, nichts sonst.